研究困难与挑战
现有的高效电荷选择性接触层（如自组装单分子层，SAMs）多针对窄能隙钙钛矿太阳能电池进行优化，其能阶特性并未为宽能隙（WBG）钙钛矿量身设计。这种接口能阶失配导致严重的非辐射复合，直接造成开路电压损失与填充因子降低，严重限制了器件的整体功率转换效率。
本研究的核心挑战在于如何系统性且精确地调控SAM能阶，使其与WBG钙钛矿层达到最佳匹配，从而降低接口复合损失、提升电荷萃取效率，改善WBG钙钛矿子电池及迭层电池的整体性能。
研究团队与发表
这项突破性研究由来自浙江大学的薛晶晶教授和Deren Yang 教授共同领导，研究成果发表在享誉国际的学术期刊 Nature Communications。团队展示了如何利用分子结构中的诱导效应，精确且系统地调控SAMs的能阶，并基于此制备了高效能 WBG 钙钛矿单结电池和创纪录效率的钙钛矿/TOPCon 迭层电池。
研究成就与看点
l 核心创新：成功利用分子结构中的「诱导效应 (Inductive Effect)」来精准、系统性地调控自组装单分子层 (SAMs) 的能阶。
l 实现 SAMs 能阶优化以匹配宽能隙 (WBG) 钙钛矿电池的需求，解决了能阶失配导致的效率瓶颈。
l 证实含强给电子基团的 PyAA-MeO SAMs 构建了最有利的界面能阶对齐，显着促进了空穴提取并大幅降低了非辐射复合损失。
l 制备出高效能的 WBG 钙钛矿单结电池，功率转换效率 (PCE) 最高达到 22.8%，并具有高开路电压 (VOC) 和填充因子 (FF)。
l 器件展现出优异的稳定性，在光照、热应力和最大功率点追踪等多种加速老化测试下均表现出色。
l 基于优化后的 SAMs，成功构建了高效能的钙钛矿/TOPCon 迭层电池，实现了 31.1% 的功率转换效率 (第叁方认证为 30.9%)。
l 透过分析 PLQY 结果，萃取并量化了准费米能阶分裂(QFLS)的增益，PyAA-MeO 掺入的钙钛矿薄膜展现出最大的 QFLS 增益 (48.1 meV)，与在光伏器件中观察到的最高VOC表现吻合，反映了非辐射复合损失的降低。
l 此迭层电池效率是目前已报导的钙钛矿/TOPCon 迭层电池中高的效率之一。
Fig 4e
实验过程与步骤
Figure1ab
分子设计与合成 研究团队设计并合成了一系列基于芘核心结构、带有丙烯酸锚定基团的SAM分子，包括PyAA、PyAA-Br、PyAA-Me和PyAA-MeO，各分子具有不同的电子特性功能基团。
SAMs薄膜制备 将合成的SAM分子溶于特定溶剂中，透过旋涂法在ITO基板上沉积形成单分子薄膜，随后进行退火处理以稳定薄膜结构。
钙钛矿薄膜制备 在SAMs修饰的ITO基板上，配制宽能隙钙钛矿前驱物溶液，使用旋涂及反溶剂处理技术沉积钙钛矿薄膜，并进行退火处理。
单结太阳能电池制备 以SAMs修饰ITO为基底，依序沉积钙钛矿层，再透过热蒸发方法沉积电子传输层（LiF、C60、BCP）及银电极，完成倒置结构的单结钙钛矿太阳能电池。
迭层太阳能电池制备 将优化的宽能隙钙钛矿子电池（基于PyAA-MeO）整合至商业化TOPCon晶体硅子电池。在TOPCon硅基板上依序沉积NiOx层、SAMs、钙钛矿层、表面钝化层，以及中间层（LiF、C60、SnO2）和顶部电极结构（IZO、Ag、LiF），组装成钙钛矿/TOPCon迭层太阳能电池。
理论计算辅助 利用密度泛函理论和第一性原理计算模拟SAM分子在ITO表面的结构与相互作用，辅助理解实验观察现象并指导实验设计。
表征方法与结果
1.J-V 特性量测
研究团队使用模拟 AM 1.5 G 光谱 (100 mW cm-2) 照射下的源测量单元 (Keithley 2400) 进行 J-V 特性量测。进行精确可靠的 J-V 量测需要高质量的太阳光模拟器，91视频网站入口Enlitech SS-X太阳光模拟器，其 AM1.5G 滤光片采用先进的等离子沉积技术，具有高光谱准确度和优异的耐用性。
结果显示，基于不同 SAMs 的宽能隙 PSCs，其平均效率从 PyAA-Br 的 12.9% 逐渐提升至 PyAA-MeO 的 22.1%。其中，PyAA-MeO 基底的器件表现最佳，实现了 22.8% 的 PCE，具备 1.24 V 的 VOC、84.3% 的 FF 和 21.8 mA cm-2 的 JSC。
图 4a 呈现了基于不同 SAMs 的 PSCs 器件的 J-V 曲线，表1总结了这些器件的性能参数。
图 4e则展示了迭层电池的 J-V 曲线。
2.外部量子效率 (EQE) 量测
测量电池在不同波长光照下产生载流子的效率，验证 J-V 量测中的 JSC 值。研究团队使用Enlitech QE-R 外部量子效率整合系统，在短路条件下进行的量测，使用了锁相放大器和电流前置放大器。EQE 量测能理解电池在不同光谱范围内的响应。91视频网站入口Enlitech QE-R 量子效率量测系统，具有高重复性 (> 99.5%)，并配备两个独立的双相锁相放大器，可同时监测光功率和器件信号。
图 4b 比较了基于 PyAA 和 PyAA-MeO 的器件的 EQE 曲线。PyAA-MeO 基底器件的 EQE 曲线显示了更高的响应，积分计算得到的 JSC 值为 21.0 mA cm-2，高于 PyAA 基底器件的 20.2 mA cm-2。EQE 积分电流的提升归因于改进的能量对齐带来更有效的空穴提取。
图 4f 显示了钙钛矿/硅迭层器件中 WBG 子电池和硅子电池的 EQE 曲线，积分 JSC 值分别为 19.8 mA cm-2 和 19.7 mA cm-2。
3.准费米能阶分裂 (QFLS) 与相关光学表征
QFLS (Quasi-Fermi Level Splitting) 描述了光生载流子在光照下的非平衡能级分布，用于量化材料的 VOC 潜力，并帮助理解非辐射复合损失的来源。研究团队量测了基于不同 SAMs 的钙钛矿薄膜的 PLQY。研究团队使用Enlitech LQE-50-EL(LQ-50)电致发光外部量子效率系统，收集 EQEEL。
透过PLQY量测，研究发现其值随 SAM 官能团给电子能力增强而增加，从 PyAA-Br 的 0.70% 升至 PyAA-MeO 的 5.71%。基于此推算的准费米能阶劈裂 (QFLS) 增强值也呈现相同趋势，从 PyAA-Br 的 17.2 meV 增至 PyAA-MeO 的 48.1 meV， PyAA-MeO 展现出最大 QFLS 增强，这与其器件的最高开路电压 (VOC) 高度吻合。此外，全器件的EQEEL量测进一步证实，EQEEL 值随官能团给电子能力增强而提升，使得 PyAA-MeO 器件的电压损失 (ΔV) 最小 (仅 0.18 mV)。这些优异的光电性能指针源于有利的接口能量对齐，促进了高效空穴提取并显着减少了界面电荷复合。
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4.瞬态光电流 (TPC) 衰减量测
研究载流子（空穴）在短路条件下的提取动力学。由给电子甲氧基团诱导效应所带来的接口能量对齐优化，有效地促进了空穴的快速提取。(图 3d)
其他表征
1.X 射线衍射 (XRD)：评估钙钛矿薄膜的结晶质量。各样本的峰位和强度几乎相同，且几乎没有观察到 PbI2 的峰33，表明不同官能团对钙钛矿的结晶影响不大。(图2a)
2.二维掠入射广角 X 射线散射 (2D GIWAXS)
研究钙钛矿薄膜沉积在不同基底上的晶体取向。在所有四种情况下，钙钛矿薄膜的晶体取向相似。这进一步证实，改变 SAM 官能团对钙钛矿薄膜的结晶和取向没有显着影响。(图S 24)
3.扫描电子显微镜 (SEM)
观察钙钛矿薄膜的表面形貌。SAM 官能团的修改对上方沉积的钙钛矿层薄膜质量影响可忽略。(图 2b)
4.紫外-可见光谱 (UV-vis spectroscopy)
评估钙钛矿薄膜的光学吸收特性和光学带隙。相似的光谱形状和强度表明，官能团的改变并未改变钙钛矿材料的光吸收和光学带隙。(图 2c)
5.紫外光电子能谱 (UPS)
获取 SAM 修饰的 ITO 表面的能级信息，并分析 SAM 与钙钛矿界面的能量对齐。证明观察到的能量对齐改善主要源于 SAM 能级的改变。(图 3b)
6.开尔文探针力显微镜 (KPFM)
测量 SAM 修饰表面的表面电势变化。显示，表面电势随着官能团给电子能力的增强而降低，这表明从 PyAA-Br 到 PyAA-MeO 的 p 型行为越来越明显。(图S 30)
7.时间分辨光致发光 (TRPL)
研究钙钛矿薄膜中的载流子动力学，特别是电荷提取过程。PyAA-MeO 基底样本的微分寿命曲线中的第一个间隔最短，这一段主要受电荷转移过程主导，证实了 PyAA-MeO 优异的接口电荷提取能力。(图 3c)
9.时间分辨 PL 光谱与 PL Mapping
评估钙钛矿薄膜的光稳定性。光照 24 小时后，所有样本的 PL 发射都出现了相似的红移。这证实 SAM 中的官能团对宽能隙钙钛矿薄膜的相稳定性影响可忽略不计。(图S 26.27)
10.最大功率点追踪 (MPPT) 稳定性测试 (MPPT stability test)
评估器件在连续光照下的长期稳定性。图S 39 提供了 MPPT 追踪曲线。研究报告未包封的器件在 60 °C 下进行 400 小时 MPPT 测试后，基于 PyAA-MeO 的器件保留了超过 99% 的初始效率。在约 2500 小时的不同加速老化测试中，其效率仍保留超过 96%，显示了其增强的耐外部刺激能力。
11.加速老化测试 (Accelerated aging tests)
加速条件下评估器件的长期寿命。器件在约 2500 小时后仍能保留超过 96% 的初始效率。
研究总结
精确调控SAMs能阶的策略 研究成功开发了利用功能基团诱导效应来精确且系统性调控自组装单分子层能阶的策略，为客制化接口以匹配特定能隙钙钛矿提供了关键方法。
优化接口能阶与电荷萃取 透过引入强给电子能力的甲氧基团（PyAA-MeO），成功优化了SAM与宽能隙钙钛矿间的界面能阶对准，创造有利于电洞萃取的能带弯曲，实验证实PyAA-MeO具有优异的界面电荷萃取能力。
单结WBG钙钛矿电池的高效能 使用经能阶优化的PyAA-MeO作为电洞选择层，显着提升了WBG钙钛矿太阳能电池性能，器件达到22.8%的光电转换效率，主要归功于改善的接口电洞萃取和降低的非辐射复合损失。
有效降低非辐射复合与电压损失 优化的接口能阶对准和高效电洞萃取有效降低器件非辐射复合。PLQY、QFLS、EQE_EL测试均显示，PyAA-MeO器件具有非辐射复合损失和最小的开路电压损失。
实现高效率迭层太阳能电池 将高性能WBG钙钛矿子电池（采用PyAA-MeO）整合至商用TOPCon晶体硅子电池，成功构建高效能钙钛矿/TOPCon迭层太阳能电池。1 cm2活性面积迭层器件达到31.1%效率（第叁方认证30.91%），为TOPCon迭层电池报导的高效率之一。
展现器件稳定性 PyAA-MeO器件展现优异的运行和热稳定性。未封装器件在加速老化测试中，包括最大功率点追踪、持续光照和持续加热，经长时间运行后仍保持96%-99%的初始效率。
SAMs对钙钛矿薄膜影响轻微 不同功能基团的SAMs对其上沉积的钙钛矿薄膜的结晶、形态、光学特性和光稳定性影响甚微，进一步证实器件性能提升主要归因于SAM与钙钛矿接口的改善，而非钙钛矿薄膜本身的变化。
文献参考自nature communications_DOI: 10.1038/s41467-025-59896-8
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